新疆理化所发现Z型光催化体系过氧化氢合成的双通道反应机制

发布时间:2017-06-28

  光催化可直接将太阳能转化为电能、化学燃料及在光能辅助下分解有机污染物,这为解决当前面临的能源和环境危机提供了潜在的可能。光催化的上述应用需要光催化剂具有宽的光吸取范围、长期稳定性、高电荷分离效率和强氧化还原能力。然而,单组分光催化剂通常难以同时满足这些要求。Z型异质结光催化体系,模拟天然光合作用过程,克服了单组分光催化剂的缺点,满足了上述要求。特别是没有氧化还原对的全固态Z型异质结光催化体系已经广泛应用于水分解、太阳能电池、污染物降解和二氧化碳转化等方面。 

  过氧化氢(H2O2)被广泛用作能量试剂,如燃料电池中的燃料、火箭燃料等。以往的报道显示,一些光催化剂可以利用光生空穴氧化生成H2O2或者?OH,用H2O代替有机清除剂,抑制了光生载流子的复合,同时防止了H2O2的污染。此外,?OH可以相互结合形成额外的H2O2,进一步打开H2O2形成的另一个通道。 

  近日,十大网赌网址新世纪-网赌平台安全正规环境科学与技术研究室科研人员通过在超薄g-C3N4NCN)纳米片上组装苝酰亚胺(PI)分子成功地构建了全固态Z型光催化剂(PIx-NCN)。与单纯的NCNPI相比,PIx-NCN加速了体系中的电荷分离,有更强的氧化还原能力。在光催化产H2O2时,NCN部分的导带有更多的电子还原O2产生H2O2,即通过第一通道提高H2O2的生成。其次,由于PI的价带电位比NCN的电位更正, PI导带的空穴可以氧化OH生成?OH进一步结合产生另一部分H2O2,从而将H2O2的生成途径从单通道转变为双通道,显着提高H2O2的产生。 

  相关研究成果近日发表在《催化学报》(Journal of Catalysis上并引起同行的广泛关注。该研究工作受到国家自然科学基金、中国科学院创新国际团队等项目支撑。 

    论文链接

  通过双通道途径产H2O2的示意图